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報告書

燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日立GEニュークリア・エナジー*

JAEA-Review 2022-058, 191 Pages, 2023/02

JAEA-Review-2022-058.pdf:16.99MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究では、1Fの燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物の合理的な分別に資するため、廃棄物から核燃料物質をフッ化により分離する方法を開発することを目的とした。廃棄物として溶融炉心-コンクリート相互作用(MCCI)生成物を想定し、様々なMCCI生成物の成分に対してフッ化挙動を網羅的に評価するため、酸化還元条件を変えて複数の模擬廃棄物を調製し、フッ化試験によりフッ化挙動を評価した。また、実デブリのフッ化挙動を評価するため、MCCI生成物の成分を含むチェルノブイリ実デブリのフッ化試験も実施した。模擬廃棄物とチェルノブイリ実デブリはフッ素と良く反応して固体内部までフッ化され、UとPuの90%以上がフッ化揮発し、また、コンクリートの主要元素のSiもフッ化揮発することが示された。核燃料物質をフッ化揮発させて分離可能であることが示されたため、デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化による分別方法が成立する見通しを得た。

報告書

燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日立GEニュークリア・エナジー*

JAEA-Review 2022-003, 126 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-003.pdf:8.01MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。1Fの燃料デブリを取出す際に発生する廃棄物の合理的な分別に資するため、本研究では、廃棄物とフッ素を反応させて核燃料物質を選択的に分離する方法を開発する。模擬廃棄物とチェルノブイリ実デブリのフッ化挙動を実験により把握し、核燃料物質の分離可否を評価する。また、シミュレーションコードを作成し、フッ化プロセスを検討・構築する。上記を通じて、廃棄物を核燃料物質と核燃料物質が分離された廃棄物とに合理的に分別する方法を検討し、デブリ取出しで発生する廃棄物の管理容易化に資することを目的とする。令和2年度は、(1)フッ化試験(1.模擬廃棄物のフッ化試験、2.実デブリフッ化試験)、(2)フッ化反応解析、(3)模擬廃棄物調製試験、の業務項目を実施し所期の目標を達成した。

報告書

燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日立GEニュークリア・エナジー*

JAEA-Review 2020-034, 155 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-034.pdf:10.77MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。福島第一原子力発電所(1F)の燃料デブリを取出す際に発生する廃棄物の合理的な分別に資するため、本研究では、廃棄物とフッ素を反応させて核燃料物質を選択的に分離する方法を開発する。模擬廃棄物とチェルノブイリ実デブリのフッ化挙動を実験により把握し、核燃料物質の分離可否を評価する。また、シミュレーションコードを作成し、フッ化プロセスを検討・構築する。上記を通じて、廃棄物を核燃料物質と核燃料物質が分離された廃棄物とに合理的に分別する方法を検討し、2021年以降のデブリ取出しで発生する廃棄物の管理容易化に資することを目的とする。

論文

Fluorination of polyhydrofluoroethylenes, 2; Formation of perfluoroalkyl carboxylic acids on the surface region of poly (vinylidene fluoride) film by oxyfluorinastiion, fluorination, and hydrolysis

篠原遙

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 17(5), p.1543 - 1556, 1979/00

ポリフッ化ビニリデン膜の表層部を酸素・フッ素混合気体をもちいてオキシフッ素化し、さらにフッ素のみをもちいてフッ素化した後、熱濃アルカリ処理することにより、高分子量ペルフルオロカルボン酸型陽イオン交換体を形成した。これは通常のカルボン酸型陽イオン交換体より酸性度が強く、中性塩化リチウム、塩化ナトリウム溶液中のLi $^{+}$ およびNa $^{+}$ をそれぞれ交換容量の約60%および70%捕集することができた。

論文

3インチ直径流動層による酸化ウランの低温フッ素化

前田充; 鏡八留雄; 宮島和俊; 八木英二

日本原子力学会誌, 21(4), p.344 - 350, 1979/00

https://doi.org/10.3327/jaesj.21.344

被引用回数：2

フッ化物揮発法再処理の研究開発の一環として、低温における酸化ウランのフッ素化に関し、3インチ径流動層を用い回分・半連続操作によるフッ素化特性を明らかにした。工学フッ素化速度データ、kg量フッ素、UF $_{6}$ 取扱い上の技術経験などについて報告した。

論文

Catalitic effect of fission products on the low temperature fluorination of uranium oxide with elemental fluorine

前田充; 八木英二

Inorg.Nucl.Chem.Lett., 14(10), p.341 - 345, 1978/10

https://doi.org/10.1016/0020-1650(78)80052-X

被引用回数：3

低温(~350 $^{circ}$ C)における酸化ウランのフッ素化に関し、使用済燃料中模擬FPおよびその簡略化組成混合物(Pd,Pt,Ag,Sbなど)の触媒作用について報告した。酸化ウラン(UO $_{2}$ )中、1~12wt%の模擬FPの存在により、活性化エネルギーなど動力学的特性は単体酸化ウランと大差ないが、前指数部が10 $^{2}$ ~10 $^{3}$ 大きくなる。作用元素、作用機構は明らかに出来なかったが、フッ化物揮発法再処理におけるウランのフッ素化データ評価および元固系反応における固体触媒(Topochemical catalysts)の例として重要と思われる。

論文

Fluorination behaviors of the complexes of RbF-UF $_{4}$ and CsF-UF $_{4}$ systems

岩崎又衛; 石川二郎; 大和田謙

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 40(3), p.503 - 505, 1978/03

https://doi.org/10.1016/0022-1902(78)80431-X

被引用回数：3

UF $_{4}$ とRbFまたはCsF間の複塩のフッ素ガスとの反応挙動は、複塩中のUF $_{4}$ の含有率により異なり、MF/UF $_{4}$ 比(MはRbまたはCs)が3-1または2-1の場合、M $_{3}$ UF $_{9}$ またはM $_{2}$ UF $_{8}$ が生成し、6-7、1-1、2-3、1-3、1-6などのように比が2-1以下の値の場合は、一部ウランがUF $_{6}$ として揮発し、M $_{2}$ UF $_{8}$ 型複塩を生成する。可視部スペクトルはUF $_{6}$ 固相のスペクトルと類似しており、ウランは6価の状態に酸化されていることが分かった。また、RbFとUF $_{6}$ 間の反応生成物について、RbF/UF $_{6}$ 比が2-1(Rb $_{2}$ UF $_{8}$ に相当)以下の場合、U-F伸縮振動の吸収帯の巾が高波数側に増大し、固相の安定性が低下することを見出した。

論文

The formation of Rb $_{2}$ UF $_{8}$ by fluorination of RbF・UF $_{4}$

岩崎又衛; 石川二郎; 大和田謙

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 39(12), p.2191 - 2192, 1977/12

https://doi.org/10.1016/0022-1902(77)80393-X

被引用回数：2

RbF・UF $_{4}$ を400 $^{circ}$ Cで10%濃度のフッ素ガスによりフッ素化すると、次式によりRb $_{2}$ UF $_{8}$ を生成することを見出した。 2(RbF・UF $_{4}$ )+2F $_{2}$ Rb $_{2}$ UF $_{8}$ +UF $_{6}$ 可視および近赤外線吸収スペクトルの測定の結果、Rb $_{2}$ UF $_{8}$ 中のウランは六価の状態であることがわかった。また、赤外スペクトルにはF-U伸縮振動およびF-U-F変角振動に該当する強い吸収が見出された。

報告書

Feasibility Study for Removal of SiC Coating in HTGR-Type Fuel by F $_{2}$ -Fluorination

前田充; 八木英二

JAERI-M 7060, 18 Pages, 1977/04

JAERI-M-7060.pdf:0.57MB

炭化硅素および熱分解炭素のフッ素化実験により、ガス化反応だけによるTRISO型被覆粒子燃料脱被覆法を提案した。この脱被覆法は、「Burn-Fluorination-Reburn-Leach」から或るフローシートを描くことにより、Thorex、Purex法など湿式再処理法にも適用することが出来る。その原理的可能性を未照射被覆粒子を用いたボート実験により確認した。またこの実験結果および計算による評価から、最小燃料ロスのためのフッ素化工程の最適化が最も重要であることが指摘された。

論文

In-line gas chromatograph for analysis of UF $_{6}$ and/or F $_{2}$

杉川進; 辻野毅

Journal of Nuclear Science and Technology, 14(2), p.147 - 152, 1977/02

https://doi.org/10.3327/jnst.14.147

被引用回数：1

フッ化物揮発法による再処理の研究開発において、ウランフッ素化実験におけるUF $_{6}$ およびF $_{2}$ の連続分析のために、ダブルカラムと自動サンプリング系から成る耐食性インラインガスクロマトグラフを試作した。選択したUF $_{6}$ 用カラムは、40w/oポリトリフロロモノクロルエチレンオイル/テフロン粉末であり、F $_{2}$ 用カラムは、KCl粉末と上述の充填剤を組合せたもので、それぞれ内径0.4cmФ、長さ3mおよび2mの銅管に充填したものである。これらは、模擬プロセスガス組成に対してピーク分離が得られるよう最適化を行なった。最適カラム条件で、UF $_{6}$ およびF $_{2}$ の分析時間は、それぞれ9minと3minであり、検量線は、両方共直線である。分析下限は、10mlのサンプリングにおいて、UF $_{6}$ およびF $_{2}$ に対して、それぞれ分圧0.2mmHgおよび1mmHgであった。このインラインガスクロマトグラフは、実際のUO $_{2}$ のフッ素化実験に使用し、ウランの反応速度および反応の終点を測定する上で有用であった。

報告書

工学規模流動層による酸化ウランのフッ素化

再処理研究室

JAERI-M 6664, 63 Pages, 1976/08

JAERI-M-6664.pdf:1.79MB

フッ化物揮発法再処理研究の一環として、Kg規模のF $_{2}$ およびUF $_{6}$ 取扱技術の入手及び流動層によるウランのフッ素化特性の把握を目的に最大5Kg/バッチのウランを扱う実験装置を製作し、フッ素化実験を進めて来た。このレポートは、これらを通じ得られた種々の成果をまとめたもので、実験装置の概要とその使用経験、流動化予備実験、回分および半連続操作におけるウランのフッ素化特性ならびにこれら実験を進めるために試作・開発したF $_{2}$ -UF $_{6}$ 分析用インラインガスクロマトグラフ、差動型熱伝導分析計などの内容を含む。

報告書

ウランフッ素化実験装置の使用経験

八木英二; 前田充; 宮島和俊; 鏡八留雄

JAERI-M 6488, 76 Pages, 1976/03

JAERI-M-6488.pdf:2.63MB

日本原子力研究所再処理研究室では、フッ化物揮発法による燃料再処理研究の一環として、kg規模フッ素および六フッ化ウランの取扱い技術を確立し、流動層におけるウランのフッ素化データを把握するため1969年以来、工学規模ウランフッ素化実験装置を製作し実験を行って来た。この報告書は、上記装置に関する使用経験をまとめたもので、機器の性能および工程毎の操作法について評価検討するとともに、設計・操作上の注意事項について述べた。使用経験は、1975年9月までの全ての実験に基づいている。

報告書

ウランフッ素化実験装置の概要

八木英二; 斎藤信一*; 堀内正人

JAERI-M 6487, 41 Pages, 1976/03

JAERI-M-6487.pdf:1.48MB

「ウランフッ素化実験装置」は、フッ化物揮発法による燃料再処理の研究の一環として、kg規模のフッ素および六フッ化ウラン取扱い技術の確立ならびに流動層反応装置による酸化ウランの酸化およびフッ素化特性を把握するために製作された実験装置で、1バッチあたり最大5kgのウランを取扱うとして設計された。この装置の概要ならびに障害・安全対策についてて述べた。(JAERI-memo-3636(1969))

報告書

Fluorination of uranium compounds by gaseous bromine trifluoride and bromine-fluorine mixture

桜井勉

JAERI 1243, 24 Pages, 1976/03

JAERI-1243.pdf:1.12MB

核燃料再処理に関連してフッ素化学研究室で進めてきた、三フッ化臭素ガスによるウラン化合物フッ素化およびその関連研究をまとめた。三フッ化臭素ガスによりウラン化合物100 $^{circ}$ C~200 $^{circ}$ Cで六フッ化ウランにフッ素化することが出来る。このフッ素化温度は、単体フッ素、五フッ化臭素、一フッ化塩素および四フッ化イオウによる場合より低く、三フッ化塩素のそれに近い。熱力学的にはフッ素より安定な三フッ化臭素が、比較的低温領域で、それより高い反応性を示す。三フッ化臭素を使用すると、腐食性、毒性の強い液体の加熱および副生成物臭素の処理という操作が加わる。これら欠点を補う方法として、臭素ーフッ素混合ガスによるフッ素化方法を開発した。フッ素気流中に少量の臭素を添加することにより、大きなフッ素化速度を得ることができる。

報告書

気体反応による高温ガス炉燃料中炭化ケイ素被覆層の除去に関する調査検討

八木英二; 前田充

JAERI-M 5840, 28 Pages, 1974/09

JAERI-M-5840.pdf:1.09MB

高温ガス炉燃料再処理の前処理工程に適用することを日的として、SiCと気体との反応を文献により調査検討した。この結果、ハロゲン化反応、特にフッ素化反応が装置材料の腐食を考慮して最も有望であることが見出された。この反応の前処理工程への適用性をより詳細に評価するためには、SiCの反応速度および脱被覆時の核燃料物質の揮発損失についての実験的検討が必要である。炭化ケイ素と気体との反応に関する1950年から1971年までの文献を分類して収録した。

論文